近日,斯坦福大学的崔屹教授和浙江工业大学的陶新永教授等人通过一步Pechini溶胶-凝胶法将Al3+/Nb5+共掺杂立方Li7La3Zr2O12(LLZO)纳米颗粒和LLZO纳米颗粒修饰的多孔碳泡沫(LLZO@C)进行了合成。与无填料样品相比,LLZO纳米颗粒填充的聚(环氧乙烷)电解质展现出良好的电导率。基于LLZO@C的硫复合正极可以在人体温度37℃具有>900 mAh g–1的容量,在50和70℃下分别具有1210和1556mAh g-1的高容量。
基于LLZO纳米结构的全固态Li-S电池的示意图
使用LLZO@C基体和PEO粘合剂构建S正极旨在降低S与离子/电子传导基体之间的界面电阻
通过一步Pechini溶胶-凝胶法合成的LLZO@C的形貌和显微组织
(a-c)LLZO @ C样品的SEM图像;(d-h)LLZO@C样品的TEM图像;(f,h)分别是e中对应于区域A和B的HRTEM图像;(g)碳泡沫的HRTEM图像;(i)h中对应于HRTEM图像的FFT图案
LLZO@C样品的TEM图像和元素映射
(a)LLZO@C的低倍率TEM图像;(b)a中由红色箭头表示的相应颗粒的高倍率TEM图像;(c-h)C,O,La,Zr,Al和Nb的元素图
LLZO与Li金属负极稳定性的原位TEM研究
(a)在与Li金属负极(右)接触之前,LLZO涂覆的Cu电极(左)的TEM图像;(b)与Li负极接触的LLZO的TEM图像;(c-f)Li运输时间分别为为5,15,30和60分钟的形态演化的STEM图像;(g)从Li金属负极脱离的LLZO涂覆的Cu电极的TEM图像;(h)分离后LLZO纳米粒子的TEM图像;(i)在h中LLZO纳米颗粒表面的相应HRTEM图像
LLZO-PEO-LiClO4电解质和固态Li-S电池的电化学性能
(a)具有不同LLZO浓度的纳米复合材料LLZO-PEO-LiClO4的导电性;(b)在37℃下具有0.05mA cm-2的固化密度的S@LLZO@C正极的第1,第20和第80个循环的典型充电/放电曲线;(c)在50℃下具有0.1mA cm-2的S@LLZO@C和S@C正极的典型充电/放电曲线;(d)在37℃下电流密度为0.05mA cm-2的S@LLZO@C阴极的循环性能和库仑效率
通过简便的一步Pechini溶胶-凝胶法,已经成功地制备了Al3+/Nb5+ 掺杂的立方LLZO和LLZO@C纳米结构,经过优化后,在20和40℃下,具有15wt%LLZO的PEO-LiClO 4聚合物电解质分别显示9.5×10-6和1.1×10-4 S cm-1的高电导率。使用LLZO @ C纳米结构作为基体加载S,固态Li-S电池在人体温度37℃下展示出超过900mAh g-1的比容量。这些固态电极和电解质的合理设计策略将为下一代储能开辟新途径。
论文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.7b00221
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